Каналы распада метастабильного азотного кластера N4 В. Ф. Елесин, Н. Н. Дегтяренко, К. С. Пажитных, Н. В. Матвеев
Material type:
ArticleContent type: Текст Media type: электронный Subject(s): кластеры | азот | наноструктуры | валентное приближение | химическое возбуждениеGenre/Form: статьи в журналах Online resources: Click here to access online
In:
Известия высших учебных заведений. Физика Т. 53, № 3/2. С. 88-97Abstract: Кластер N4 является метастабильным и минимальным по размерам из чисто азотных кластеров, который при своем образовании запасает энергию и выделяет запасенную энергию при распаде. В рамках многоконфигурационного приближения CASSCF(12×12) с учетом корреляционной поправки MRMP получены результаты детальных квантовых расчетов свойств и каналов распада кластера N4 симметрии Td. Все расчеты выполнены в базисах DZP и сс-pvtz, включающем f-функции. Локальный минимум существует для синглетного состояния кластера N4, являющегося метастабильным состоянием. Для триплетного состояния локальный минимум отсутствует. Рассчитанная величина барьера для спин-разрешенного распада кластера (синглет-синглет) на две молекулы равна Δε1≈ 2,46 эВ. Величина барьера спин-запрещенного распада (синглет-триплет) Δε2≈ 2,19 эВ. Расчет показал, что для всех колебательных уровней, лежащих ниже седловой точки, вероятность распада оказывается фактически нулевой, а эффектом туннелирования можно пренебречь в силу большой массы ядер. Таким образом, тетраэдр должен обладать исключительной устойчивостью к самопроизвольному распаду для всех колебательных уровней.
Библиогр.: 14 назв.
Кластер N4 является метастабильным и минимальным по размерам из чисто азотных кластеров, который при своем образовании запасает энергию и выделяет запасенную энергию при распаде. В рамках многоконфигурационного приближения CASSCF(12×12) с учетом корреляционной поправки MRMP получены результаты детальных квантовых расчетов свойств и каналов распада кластера N4 симметрии Td. Все расчеты выполнены в базисах DZP и сс-pvtz, включающем f-функции. Локальный минимум существует для синглетного состояния кластера N4, являющегося метастабильным состоянием. Для триплетного состояния локальный минимум отсутствует. Рассчитанная величина барьера для спин-разрешенного распада кластера (синглет-синглет) на две молекулы равна Δε1≈ 2,46 эВ. Величина барьера спин-запрещенного распада (синглет-триплет) Δε2≈ 2,19 эВ. Расчет показал, что для всех колебательных уровней, лежащих ниже седловой точки, вероятность распада оказывается фактически нулевой, а эффектом туннелирования можно пренебречь в силу большой массы ядер. Таким образом, тетраэдр должен обладать исключительной устойчивостью к самопроизвольному распаду для всех колебательных уровней.
There are no comments on this title.